Γιος του λαϊκού δασκάλου Θεόδωρου Πολυκανδριώτη, ο Θανάσης Πολυκανδριώτης γεννήθηκε το 1948 στην Αθήνα.
Το 1963 έκανε το πρώτο του ξεκίνημα στο λαϊκό “σχολείο” Κέντρο Διασκέδασης “Κεφάλας” στην Κοκκινιά. Συμμετείχε στο 90% της ελληνικής δισκογραφίας, με σπουδαίες συνεργασίες και α' εκτελέσεις (Μικρά Ασία και Βυζαντινός Εσπερινός του Α. Καλδάρα, Σταυρός του Νότου του Θ. Μικρούτσικου, Τραπεζάκια Έξω και Ρεζέρβα του Δ. Σαββόπουλου με το περίφημο Μακρύ Ζεϊμπέκικο για τον Νίκο, Το Ζεϊμπέκικο της Ευδοκίας του Μ. Λοΐζου, Μικρές Πολιτείες του Στ. Κουγιουμτζή, Ο Δρόμος του Μ. Πλέσσα, Ο Σκληρός Απρίλης του '45 και Αθανασία του Μ. Χατζιδάκι, Στην Ανατολή και Μπαλλάντες του Μ. Θεοδωράκη, Κέντρο Διερχομένων του Ν. Μαμαγκάκη, Παρών - Σόλο Μπουζούκι του Α. Πάνου και πλήθος άλλων).
Το συνθετικό του έργο ξεκίνησε το 1965. Συνεργάστηκε με όλους τους μεγάλους τραγουδιστές μας, συμπεριλαμβανομένων των Στ. Καζαντζίδη, Στ. Διονυσίου, Γ. Πάριου, Μαρινέλλας, Τ. Βοσκόπουλου, Γ. Πουλόπουλου, Γλυκερίας, Π. Πάνου, Γ. Μαργαρίτη κ.α.
Έχει δώσει συναυλίες στα μεγαλύτερα θέατρα ανά τον κόσμο, όπως τα Albert Hall (Λονδίνο), Opera House (Σίδνεϊ), Kennedy Center και Carnegie Hall (Νέα Υόρκη), Shanghai Concert Hall (Σαγκάη) και έχει λάβει μέρος σε μεγάλα διεθνή φεστιβάλ. Τον Οκτώβριο του 1993 εμφανίστηκε στο Μέγαρο Μουσικής Αθηνών με τη Hungarian Gypsy Orchestra, ερμηνεύοντας δικές του συνθέσεις. Το 1995 ηχογράφησε στη Βουδαπέστη 11 από τους 21 Ουγγρικούς Χορούς του J. Brahms με την Ορχήστρα Δωματίου Failoni της Κρατικής Όπερας της Ουγγαρίας και το 1996 το όνειρο της σύνθεσης ενός Κοντσέρτου για μπουζούκι και ορχήστρα έγινε πραγματικότητα στο Θέατρο Ηρώδου του Αττικού, σε μια συναυλία με την Κρατική Συμφωνική Ορχήστρα της Όπερας της Βουδαπέστης.
Δίδαξε στα Τ.Ε.Ι. Ηπείρου στην Άρτα, στο Τμήμα Λαϊκής και Παραδοσιακής Μουσικής της Σχολής Μουσικής Τεχνολογίας και, για τα ακαδημαϊκά έτη 2005 έως 2008, ήταν Ειδικός Επιστήμονας στη βαθμίδα του Λέκτορα στο Πανεπιστήμιο Δυτικής Μακεδονίας.
Το 2003 ίδρυσε το Μεσογειακό Κέντρο Έρευνας Πολιτισμού “Οι επόμενοι” και το Μουσικό Σύνολο 40 Μπουζουκιών που στις 13/8/2004 έλαβε μέρος στην Τελετή Έναρξης των XXVIII Ολυμπιακών Αγώνων “Αθήνα 2004”.
Στις 8 Ιουνίου του 2008 βραβεύτηκε με το Ετήσιο Διεθνές Βραβείο Εθνικής Μουσικής “Maestro International”, το οποίο απονέμεται κάθε χρόνο σε σολίστ από τα Βαλκάνια, ενώ τον Σεπτέμβριο του 2009 συνέπραξε στο Ηρώδειο με την Dulce Pontes και τον Paco Peña σε μια συναυλία-συνάντηση πολιτισμών, με τρεις διαφορετικές κουλτούρες της Μεσογείου.
Από τις Μουσικές Εκδόσεις Φίλιππος Νάκας κυκλοφορούν τα βιβλία του “Είναι εύκολο να μάθεις μπουζούκι”, “Λαϊκή Αρμονία”, “Κονσέρτο για Μπουζούκι Νο 1”, “Θανάσης Πολυκανδριώτης για μπουζούκι με ταμπλατούρα” και “Θανάσης Πολυκανδριώτης για πιάνο, αρμόνιο, κιθάρα”.